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电催化CO2还原催化剂研究取得重要进展

作者:王棣 时间:2022-11-28 点击数:

近日,我院邱明和余颖教授课题组在电催化CO2还原领域取得重要进展,并在环境领域顶级学术期刊Applied Catalysis B: EnvironmentalIF=24.319中科院1区)上发表题为Nitrogen-rich carbon nitride inducing electron delocalization of Co-N4 site to enhance electrocatalytic carbon dioxide reduction”的研究文章。(详见https://doi.org/10.1016/j.apcatb. 2022.122199)。我院博士研究生Jofrey Jackson Masana和肖佳勇为该文的第一作者。


CO2作为一种廉价易得、环境友好的可再生碳资源,既可用作能量转换存储材料,也可作为燃料和化工原料的合成前驱体(COCH3OHCH4)。在工业规模上将CO2转化为高附加值产品,将有助于减轻大量CO2排放对环境的影响。电化学还原CO2被认为是实现碳中和循环和高效储能的一种有前途的策略。为了简化产物提纯,提高能量转换效率,稳定性好、产物选择性高的高效电催化剂成为该领域面临的巨大挑战。


1: 理论计算模型和相关计算结果


文章首先通过理论计算,发现富氮的碳氮材料可以调节CoPc的电子结构,诱导Co-N4位点的Co原子的电子离域性,实现对CO2的高效电化学还原。在理论预测的启发下,制备了富氮的碳氮材料,在400℃下通过轴向NCo-N4位点的Co原子配位,形成原子分散的Co-N5催化活性位点。合成的催化剂具有良好的CO2转化为CO的性能,并且在-5.3 mA cm-2的电流密度下可保持40小时。


2:催化剂合成路径及表面形貌和元素分布分析


3: 反应性能评价


该研究在温和的条件下,以简单的方法合成了富氮的碳氮载体(MPF),并通过精细X射线吸收光谱确定了Co-N5的催化中心。Co-N5/MPF-5.3 mA cm-2-0.84V的可逆氢电极下提供了>99%CO2RRCO的选择性,并且具有长期稳定性。此项研究不仅为低成本、高效的电催化剂的设计提供了新的调控策略,而且扩大了富氮的碳氮材料的应用,为“过渡金属--碳”材料催化活性位点的调控提供了新的思路。


此项研究工作得到了国家重点研发计划(2022YFB3803600)、国家自然科学基金(U20A2024651872108)、中央高校基本科研业务费、ag亚洲游戏集团优秀研究生创新培育项目(2022CXZZ104)的资助。


华大物院融媒体中心

通讯员:王棣

审校:俞云伟

编辑:洪非儿


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